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　　在今年7月推出的釩基“籠目”金屬的新聞中，我們介紹了國內(nèi)多個課題組在新型準(zhǔn)二維釩基籠目金屬AV₃Sb₅(A = K, Rb, Cs) 體系中取得的重要進(jìn)展，該體系具有豐富的物理性質(zhì)，是研究幾何阻挫、非平庸拓?fù)淠軒А⒊瑢?dǎo)態(tài)以及多種電子序耦合競爭的重要平臺。其中要數(shù)CsV₃Sb₅的研究為廣泛，之前針對該材料的研究主要集中在利用高壓手段探究電荷密度波（CDW）和超導(dǎo)態(tài)（SC）之間的非平庸的競爭關(guān)系（詳細(xì)介紹：從編織籃到新型準(zhǔn)二維釩基Kagome金屬的前沿研究）。近日，釩基籠目金屬CsV₃Sb₅的研究成果登上Nature正刊，該工作闡述了CsV₃Sb₅超導(dǎo)態(tài)中配對密度波的發(fā)現(xiàn)，對研究配對密度波的形成機(jī)制以及揭示其與非常規(guī)超導(dǎo)體超導(dǎo)機(jī)理的關(guān)聯(lián)具有重大意義。下面我們將結(jié)合這篇文章對CsV₃Sb₅超導(dǎo)態(tài)非平庸物理機(jī)制以及其采用的研究手段一探究竟。

釩基“籠目”金屬CsV3Sb5登上Nature正刊！

　　作者：中科院物理所的陳輝、楊海濤和物理所/國科大博士生胡彬

　　通訊作者：汪自強(qiáng)、高鴻鈞

　　主要研究組：中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理研究中心高鴻鈞研究團(tuán)隊(duì)

　　合作研究組：美國波士頓學(xué)院汪自強(qiáng)教授、以色列科學(xué)研究所顏炳海教授、

　　中國人民大學(xué)雷和暢教授、中科院物理所董曉莉研究員等

　　01. 背景介紹

　　超導(dǎo)是電子在微觀里兩兩配對組成庫珀對后集體凝聚形成的宏觀量子態(tài)。在傳統(tǒng)的超導(dǎo)體中，動量相反電子兩兩配對，組成動量為零的庫珀對，在超導(dǎo)體內(nèi)部均勻分布，不會在平衡態(tài)中呈現(xiàn)波動特性。而在特殊情況下，電子配對形成動量不為零的庫珀對，相應(yīng)的超導(dǎo)態(tài)被稱為配對密度波（Pair Density Wave）。理論預(yù)言配對密度波可以在非常規(guī)超導(dǎo)體中出現(xiàn)；實(shí)驗(yàn)方面，經(jīng)過多年的努力，只在銅基高溫超導(dǎo)體中尋找到支持配對密度波存在的證據(jù)。

　　近備受關(guān)注的新型層狀籠目結(jié)構(gòu)超導(dǎo)體，具有非常規(guī)超導(dǎo)性以及反常的手性電荷密度波，這兩者的同時出現(xiàn)預(yù)示著這類籠目超導(dǎo)體可能是配對密度波出現(xiàn)的理想載體。近期物理所高鴻鈞研究團(tuán)隊(duì)利用自主設(shè)計(jì)組裝的、居國際水平的低溫強(qiáng)磁場掃描隧道顯微鏡/譜（STM/S）聯(lián)合系統(tǒng)對高品質(zhì)籠目超導(dǎo)體CsV3Sb5開展了系統(tǒng)的研究，不僅觀測到配對密度波的存在，而且發(fā)現(xiàn)這種配對密度波與超流態(tài)中的旋子（roton）激發(fā)態(tài)行為類似，因而稱為旋子-配對密度波。這些配對密度波的性質(zhì)不同于銅基高溫超導(dǎo)體中的配對密度波性質(zhì)，預(yù)示著這類籠目超導(dǎo)體中有著新穎的配對密度波形成機(jī)制。

　　（摘自：中科院物理所官網(wǎng)）

　　02. 圖文導(dǎo)讀

圖1. CsV₃Sb₅的原子結(jié)構(gòu)與解理面的STM圖像

　　CsV₃Sb₅的晶體結(jié)構(gòu)為Cs-Sb2-VSb1-Sb2-Cs層狀堆疊（圖1a），具有六度對稱性，空間群為P6/mmm。其中中間VSb1層，是由V原子構(gòu)成的籠目格子與Sb1原子構(gòu)成的簡單6角格子相互嵌套形成（圖1b）。4.2K溫度下的原子分辨STM圖像表明，解離面存在多種端面，其中圖1c的明暗區(qū)域分別對應(yīng)了×R30°重構(gòu)的Cs表面和1×1的 Sb表面（圖1c, d）。由于Cs原子表面的不穩(wěn)定性，本論文的后續(xù)有關(guān)密度波研究均在大而干凈的Sb表面（圖1e）展開。

　　非平庸強(qiáng)耦合超導(dǎo)體

圖2. CsV₃Sb₅的微分電導(dǎo)譜中的V形超導(dǎo)能隙以及應(yīng)用超導(dǎo)針尖觀測到的約瑟夫森效應(yīng)

　　本文先在Cs、Sb原子表面分別研究了300mK電子溫度下的空間平均微分電導(dǎo)（dI/dV）譜線（圖2a），可以看出譜線展現(xiàn)出明顯的V型特征且兩相干峰能量位置關(guān)于費(fèi)米能EF對稱，但零偏置下非零局域密度態(tài)（LDOS）的存在（Sb原子表面更低）表明能隙中線節(jié)點(diǎn)的存在或者費(fèi)米面未完全打開能隙。為進(jìn)一步研究能隙性質(zhì)，采用了超導(dǎo)Nb針尖替換了W針尖，觀測到了顯著的庫珀對隧穿的約瑟夫森效應(yīng)（圖2d），從而進(jìn)一步驗(yàn)證了CsV₃Sb₅表面確為超導(dǎo)相。兩種針尖能隙隨溫度的演變均表明CsV₃Sb₅表面超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為Tc~2.3K（圖2b, f）。

　　V型能隙以及EF處非零的LDOS都表明CsV3Sb5表面非平庸超導(dǎo)體的特征。又因?yàn)槌瑢?dǎo)能隙（~0.5 meV）與Tc比值2/kBTc~5.2，處于強(qiáng)耦合非平庸超導(dǎo)體區(qū)域.

　　超導(dǎo)態(tài)與電荷密度波共存

圖3. CsV₃Sb₅在±5 meV能量內(nèi)伴隨有超導(dǎo)能隙、相干峰和隧穿電導(dǎo)的能隙深度的雙向4/3倍晶格空間調(diào)制

　　電子溫度300mK（Tc以下）的大范圍70 nm×70 nm STM形貌圖（圖3a）具有明顯的空間調(diào)制特征，相應(yīng)的傅里葉轉(zhuǎn)換多出兩套衍射斑點(diǎn)（如圖3b綠色，紅色衍射斑），分別對應(yīng)2a₀×2a₀雙向和4a₀單向條紋電荷密度波。不僅如此，這兩套衍射斑點(diǎn)在不同偏壓、不同位置的dI/dV圖譜的傅里葉轉(zhuǎn)換中都存在（圖3c-f），表明這兩種電荷密度波具有長程序，進(jìn)而說明CsV₃Sb₅表面非常規(guī)超導(dǎo)態(tài)與兩種電荷密度波（CDW）共存，具有smectic超導(dǎo)序。

　　配對密度波與超導(dǎo)能隙特征的空間調(diào)制

　　讓人驚奇的是除原子分辨STM圖外，所有dI/dV圖譜的傅里葉轉(zhuǎn)換中都額外又多出一套衍射斑（圖3c-f 粉色衍射斑），對應(yīng)4a₀/3雙向電子晶格空間調(diào)制，但僅存在于超導(dǎo)能隙偏壓范圍內(nèi)，說明這種密度波與長程序的 CDW具有明顯差別，暗示的SC凝聚時產(chǎn)生了次要4a₀/3雙向配對密度波（PDW）（圖3h）。

　　為探究PDW對材料超導(dǎo)性質(zhì)影響，作者沿圖3i藍(lán)線測量了一系列dI/dV譜圖，發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)能隙、相干峰高度和能隙深度均受到PDW波矢調(diào)制（圖3l-n）。不同于普通超導(dǎo)體中的配對密度波，這種配對密度波與超流態(tài)中的旋子（roton）激發(fā)態(tài)行為類似，因而稱之為旋子-配對密度波。

　　配對密度波可視為贗能隙的“母態(tài)”

圖4. 在300mK施加垂直磁場以及4.2 K零磁場下觀測到的配對密度波以及贗能隙

　　沿c軸方向施加外磁場，發(fā)現(xiàn)材料的上臨界場為2T ，0.04T已經(jīng)觀測到Sb原子表面dI/dV圖譜出現(xiàn)明顯的場誘導(dǎo)渦旋（圖4a）。選擇位于渦旋暈的區(qū)域（圖4a中藍(lán)色格子）獲得dI/dV (r, -5mV)圖譜，相應(yīng)的傅里葉轉(zhuǎn)換（圖4c）中可以發(fā)現(xiàn)4a₀/3 PDW衍射斑仍然存在。同樣區(qū)域，保持溫度不變、磁場提升至上臨界場2T，或者磁場退到零、溫度提升到超導(dǎo)溫度之上，dI/dV (r, -5mV)圖譜相應(yīng)的傅里葉轉(zhuǎn)換仍然觀測到了PDW衍射斑，說明配對密度波對應(yīng)波矢并沒有隨超導(dǎo)態(tài)的消失而消失。從圖4h區(qū)域平均dI/dV譜隨溫度和磁場的演變可以看出，超導(dǎo)態(tài)移除后贗能隙的能量范圍（~±5meV）與PDW觀測能量區(qū)間相吻合，暗示超導(dǎo)態(tài)的配對密度波可以誘導(dǎo)產(chǎn)生具有相同空間調(diào)制的二次電荷密度波，可視為贗能隙形成的“母態(tài)”。

　　這篇研究成果不僅次在原子尺度揭示了AV₃Sb₅家族的非常規(guī)超導(dǎo)態(tài)的特性質(zhì)，也是實(shí)驗(yàn)上次在銅基超導(dǎo)體外的超導(dǎo)體系發(fā)現(xiàn)非常規(guī)配對密度波具有重大意義，于2021年9月29日以“加快發(fā)表”形式在Nature雜志在線發(fā)表。

　　03. 樣品性質(zhì)表征與設(shè)備

圖5. CsV₃Sb₅單晶基本性質(zhì)表征。a,c,e 磁化率、比熱和霍爾電阻測量表明CDW轉(zhuǎn)變發(fā)生在90-97K之間。b,d,f 低溫區(qū)磁化率、比熱和電阻率測量表明超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度在2.8K，高于文獻(xiàn)中的2.5K是因?yàn)樯L樣品的超高品質(zhì)。

　　磁化率的測量能夠?qū)悠返拇判宰兓龀龇浅ｌ`敏的判定，文中的CDW轉(zhuǎn)變與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變處均觀察到了非常明顯的抗磁信號，并且與比熱和電輸運(yùn)測量數(shù)據(jù)能夠較好的吻合。磁、電、熱等基本性質(zhì)表征能夠幫助用戶迅速定位樣品的相變區(qū)間從而展開更為細(xì)致的分析。

　　PPMS綜合物性測量系統(tǒng)以及MPMS磁學(xué)測量系統(tǒng)優(yōu)異的溫度穩(wěn)定性和精細(xì)磁場控制是其測量的基礎(chǔ)。經(jīng)過幾十年發(fā)展，PPMS和MPMS已成為可靠實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)，遍布幾乎所有實(shí)驗(yàn)室，廣泛應(yīng)用于物理、化學(xué)和材料科學(xué)等眾多研究領(lǐng)域，是各課題組開展拓展測量的開放實(shí)驗(yàn)平臺。

釩基“籠目”金屬CsV3Sb5登上Nature正刊！